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生物降解塑料聚丁二酸丁二酯的改性研究进展

文档作者：高兆营江南刘慧芳王战勇姜虎生文档来源： 1．辽宁石油化工大学化学化工与环境学部 2．中国石油工程建设公司华东设计分公司		点击数：	更新时间： 2021年02月16日
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·36 ；甍 期 ENG工INEER程1NG P塑LAST料ICS AP应PLIC用AT ION VoM1．4a3v ，2N0o1．5
doi：lO．39698．issn．1001-3539．2015．05．027
生物降解塑料聚丁二酸丁二酯的改性研究进展
高兆营 ，江南 ，刘慧芳 ，王战勇 ，姜虎生
(1．辽宁石油化工大学化学化工与环境学部，辽宁抚顺113001； 2．中国石油工程建设公司华东设计分公司，山东青岛266071)
摘要：对近年来国内外在聚丁二酸丁二酯(PBS)物理与化学改性方面的研究进展情况进行了综述，其中物理改
性方面包括无机填料改性、成核剂改性、天然高分子材料改性和生物降解塑料改性等，化学改性方面包括脂肪族聚酯
共聚、芳香族聚酯共聚、扩链改性、交联改性等。最后指出了目前PBS改性存在的问题，并对PBS在未来的发展方向
作了展望。
关键词：聚丁二酸丁二酯；改性；展望
中图分类号：TQ316．6 文献标识码：A 文章编号：1001．3539(2015)05．0136．05
Research Progress in Modification of Biodegradable Material Poly(burylene succinate)
Gao Zhaoying ，Jiang Nan ，Liu Huifang ，Wang Zhanyong ，Jiang Husheng
(1．College ofChemistry，ChemicalEngineering andEnvironmentalEngineering，Liaoning ShihuaUniversity，Fushun 113001，China；
2．East—China Design Branch，China Petroleum Engineering&amp;amp;Construction Corporation，Qingdao 266071，China)
Abstract：The research progress in physical an d chemical modification of PBS at home and abroad in recent years is reviewed．
The physical modification includes inorganic fillers modification，nucleating agent modification，natural macromolecule materials
and biodegradable plastics modification，the chemical modification includes copolymerization of aliphatic polyester or aromatic
polyester with PBS，expansion chain modification and crosslinking modification．Finally，the problems of PBS modification were
pointed out and the future development directions of PBS were prospected．
Keywords：poly(butylene succinate)；modification；prospect
随着石油化工产业的发展，由石油原料合成的塑料等
高分子材料已渗透到国民经济各个部门和人们生活的各个
方面。但是，塑料制品的广泛使用也导致塑料污染与日俱增，
石油资源短缺，接踵而来的是环境污染及能源危机，其中环
境污染问题尤为突出。因此，研发具有传统塑料优良性能且
在特定条件下又易降解的可生物降解塑料已成为国内外科
研人员关注和开发的热点 ]。
聚丁二酸丁二酯(PBS1是一种新型生物降解塑料。
PBS的耐热性能、加工性能、力学性能优异，且在使用和储存
过程中较稳定，同时能在酶、微生物等条件下降解为二氧化
碳和水等物质 】。PBS已被公认为一种综合性能较好的可
替代石油基聚合物的环境友好型生物降解塑料。目前，PBS
已应用于生活生产、医药、农业等领域[3-41o
尽管PBS有着诸多优点，但是在实际应用中PBS本身
也存在一些缺陷，如PBS摩尔质量较低，分子链中长支链少，
熔体黏度小，熔体强度低，缺少活性反应点且降解速率较慢，
这使其在工业上的应用受到限制【5】。因此，国内外科研人员
针对以上问题开展了对PBS的改性研究，以提高其力学性
能、热学性能以及生物降解等应用性能。笔者就近年来国内
外在PBS改性研究方面的研究进展进行了综述，并对其发
展前景作出了展望。
1 PBS的物理改-眭
物理改性操作较简单易实现，成本低，且可丰富材料的
种类，改善综合性能，是高分子材料改性的主要方法。物理
改性主要是将改性组分与PBS进行二元或多元复合，改性
组分包括无机填料，成核剂，淀粉、纤维素等天然高分子材料
以及其它生物降解塑料等。
1．1 无机填料对PBS的改性
Qi Zhiguo等[6 采用原位聚合法制备质量分数为3％
的凹凸棒土粘土填充PBS纳米复合材料。该复合材料的热
稳定性、断裂伸长率提高，但拉伸强度、结晶温度、结晶率下
降。Liu Wenguang等 制备了PBS／ZnO复合材料，该复
合材料的力学性能、结晶性能和结晶速率均有提高。Chen
Rongyuan等 通过熔融共混制备PBS／纳米碳酸钙复合
国家自然科学基金项目(3I100099)，辽宁省高等学校杰出青年
学者成长计划项目(LJQ2014040)
联系人：姜虎生，副教授，主要从事可生物降解塑料的研究
收稿日期：2015—03—25
高兆营，等：生物降解塑料聚丁二酸丁二酯的改性研究进展 1 37
材料，该复合材料热稳定性提高。Y Phua等[9 制备了PBS
／蒙脱土纳米复合材料并将其在天然有机腐殖质土壤中堆
肥180 d，发现随着蒙脱土含量的增加，复合材料的拉伸强
度、断裂伸长率、冲击强度、弯曲强度、拉伸弹性模量、维卡软
化点以及降解性能明显提高。Li Jiwei等[1 将空心玻璃微
球填充到PBS中制备复合材料，随着空心玻璃微球含量的
增加，复合材料的结晶速率、拉伸弹性模量和热稳定性提高，
但结晶结构没有变化，当空心玻璃微球质量分数从5％ 增至
20％ 时，复合材料储能模量和复数黏度值增加，而密度单调
减少。Jin Tianxiang等 ”将质量分数为0．03％～0．5％ 的氧
化石墨烯填充到PBS中制备了纳米复合材料，随氧化石墨
烯含量的增加，复合材料的的降解性能、拉伸强度、结晶温
度、断裂伸长率均提高。
I．2 成核剂对PBS的改性
R．Homklin等口 研究了成核剂纳米碳酸钙及苯甲酸钠
对PBS结晶行为及力学性能的影响。结果表明，加入成核剂
后，PBS的结晶度均增加，而纳米碳酸钙使材料的拉伸强度、
断裂伸长率更高，玻璃化转变温度( )更低。Run Mingtao
等[1 通过熔融共混方法以超支化聚酰胺酯作成核剂对PBS
进行成核改性，随超支化聚酰胺酯含量的增加，复合材料的冲
击强度、储能模量、弹性略有增加，而 略有降低。
1．3 天然高分子材料对PBS的改性
(11淀粉对PBS的改性。
淀粉是生产生活中常见的天然高分子材料，其降解产
物符合低碳、绿色的环保要求。淀粉与PBS共混可有效降
低成本并提高某些性能。
何秀芝 1制备了淀粉改性的PBS材料，发现淀粉的加
入使材料的拉伸弹性模量、弯曲弹性模量及降解速率提高，
弯曲强度变化不大，而拉伸强度、耐水性、结晶起始温度、熔
融温度、缺口冲击强度均有所降低。当淀粉用量为PBS质
量的25％ 时，材料的综合性能较好。马涛等 将乙酰化淀
粉与PBS共混，制备了可生物降解的热塑性淀粉塑料，其拉
伸强度和断裂伸长率随PBS用量的增加而增大。杨彪等
在以水和甘油作为增塑剂的条件下将玉米淀粉与PBS共混
制备了PBS／淀粉薄膜。当淀粉质量分数为l1．5％ 时，薄
膜的拉伸强度最高，淀粉质量分数为30％ 时，断裂伸长率最
高。该薄膜材料可满足食品等包装使用，有效地降低了成本。
Zeng Jianbing等 将甘油和淀粉混合制得热塑性淀粉，然
后将其与PBS共混制备改性材料，发现材料的拉伸强度等
力学性能和疏水性均显著提高。Lin Ning等【】踟将质量分数
为2％的纳米淀粉晶与PBS共混制备改性材料，其拉伸强度、
结晶度、断裂伸长率及可降解性均高于PBS。
(2)纤维素对PBS的改性。
纤维素是自然界中分布最广、含量最多的天然高分子
材料，具有资源丰富、可降解、可再生等优点。棉花、亚麻、芋
麻和黄麻等材料均含有大量优质的纤维素。纤维素与PBS
共}昆不仅可以提高其降解性能，还可提高力学性能和加工性
能等。
E．Frollini等 通过传统的热压成型工艺将木质纤维
素与PBS共混制备改性材料，其结晶度、冲击强度及抗弯强
度均增强，而吸水率降低。G．Dorez等 州等将纤维素、大
麻、亚麻、甘蔗、竹作为天然纤维与PBS共混制备改性材料，
因纤维材料易燃，该改性材料的热稳定性降低，当加入阻燃
剂多磷酸铵后其热降解性能降低。Zhou Mi等口 以多巴胺
处理质量分数为10％ 的苎麻纤维后，再将其与PBS进行共
}昆制备改性材料，其界面剪切强度较未改性的明显提高，拉
伸强度提高了30％。M．Z．Ahmad Thirmizir等 通过压缩
成型制备红麻韧皮纤维改性PBS材料，当纤维质量分数为
30％ 时，材料弯曲强度最高，随纤维含量的增加材料的弯曲
弹性模量有所提高，但冲击强度下降。强琪等[231通过熔融
共混制备不同禾本科植物纤维改性PBS材料，发现随着纤
维含量的增加，该材料力学性能先升高后降低，当纤维质量
分数为5％ 时最佳。其中竹纤维改性PBS材料的力学性能
和热稳定性能最好，同时具有良好的疏水性能，但降解性最
小，而稻草秸秆纤维改性的材料降解性最大。许建稳【2 将
竹纤维、竹粉和PBS进行共混制备改性材料，加入质量分数
为35％ 的竹纤维后，材料的弯曲强度、拉伸强度、热变形温
度、冲击强度均增大。随着竹粉填充量的增大，材料弯曲强
度和热变形温度逐渐升高，拉伸强度先降后升，而冲击强度
和熔体流动速率(MFR)降低。
(3)其它天然高分子材料对PBS的改性。
张敏等 将石榴皮色素与PBS共混，所制备的材料的
亲水性、抗菌性、生物降解性能及热稳定性能均有所提高。
当色素质量分数为9％ 时，材料抗菌性最好。尹凤银 制
备了大豆分离蛋白改性PBS材料，大豆分离蛋白的加入，使
材料的拉伸强度、断裂伸长率、熔融温度、结晶度和热分解温
度有所降低，但MFR和弯曲弹性模量升高，当大豆分离蛋白
质量分数为20％ 时材料的弯曲强度最大。
1．4 生物降解塑料对PBS的改性
He Yisong等[2 制备了PBS／聚丁二酸乙二酯(PES)
共混物，其结晶率随PES含量增加先降低后升高，而共混物
的晶体结构几乎不变。罗发亮等 将PBS与左旋聚乳酸
(PLA)(PLLA)熔融共混，发现随PLLA含量的增加，共混物
的断裂伸长率、拉伸强度、拉伸弹性模量提高。Li Liangzhao
等【2 将PLA与PBS共混，制备的材料的结晶度和熔点有所
降低，但冲击性能、相容性、拉伸强度和断裂伸长率均提高。
138 工程塑料应用 2015年，第43卷，第5期
关庆文口 制备了PBS／聚羟基丁酸戊酯(PHBV)全生物降
解共混物，该共混物的结晶度相比PBS有所下降，当PBS／
PHBV质量比为5O／5O时，共混物的综合性能较差，而当
PBS／PHBV质量比为70／30或30／70时，共混物的综合
性能较好。
1．5 其它材料对PBS的改性
Hart Hongyan等口 将粘胶基碳纤维与PBS通过双螺
杆挤出制得复合材料，粘胶基碳纤维可显著提高材料的结
晶速率、热稳定性、降解性能和加工性能。Lin Ning等[32 将
木质素磺酸钙与PBS熔融共混制备了可降解材料。该材料
的亲水性、降解速度、拉伸弹性模量均提高。Tan Licheng等
制备了聚(赖氨酸)改性PBS材料，随聚(赖氨酸)含量的
增加，材料的结晶速度变慢，结晶度变小，但降解速度加快。
Wang Jin等[3 制备聚(碳酸亚丁酯)改性PBS材料，随聚(碳
酸亚丁酯)填充量的增加，改性材料的冲击强度、结晶速率显
著提高。
2 PBS的化学改性
2．1 脂肪族聚酯与PBS共聚
脂肪族聚酯链段由含有酯基的脂肪烃构成，生物降解
性能优异，通过其与PBS的共聚，可极大拓展PBS的应用范
围和种类，同时这也是改善PBS脆性并提高其生物降解等
性能的重要化学改性方法。
Huang Caili等p 等制备了PBS一聚乙二醇多嵌段共聚
物，随着聚乙二醇含量的增加，该共聚物链段长度增加，结晶
速率提高，但晶体结构不变。张昌辉等【3 以丁二酸、丁二醇
和1，2．丙二醇为原料，制备聚r丁二酸丁二酯．CO．丁二酸1，
2．丙二醇酯)共聚物，发现随1，2．丙二醇添加量的增加，该
共聚物结晶度和熔点下降，但断裂伸长率、热稳定性、延展性
提高。v Tserki等 将己二酸与PBS合成共聚物，随己二
酸含量增加，该共聚物的熔点、结晶度及力学性能先降后升，
特性黏度也先降后升，但低于PBS的特性黏度； 下降，但
生物降解性先升后降。兰小蓉等【3研采用未封端的PLA和
PBS通过大分子链末端直接脱水酯化反应制备PLA-PBS共
聚物，随PLA含量增加，共混物的弹性效应、储能模量、损耗
模量和复数黏度均增加，而粘性耗损减小。高兵等[3 制备
了聚丁二酸-2，2一二甲基丁二酸丁二酯共聚物，2，2．二甲基
丁二酸共聚单元的引入使共聚物的 和平衡熔点减小，但
未影响晶体的结构。李修莲等[4伽在PBS中引入1，4一环己
烷二甲醇进行共聚改性制备共聚物，随1，4．环己烷二甲醇
含量的增加，该共聚物的熔点先降后升， 、热稳定性有所升
高。韩伟等H 采用聚乙二醇对PBS主链进行共聚改性，随
着聚乙二醇含量的增加，制得的共聚物的结晶度降低，但断
裂伸长率大幅度增加且热稳定性良好。
2．2 芳香族聚酯与PBS共聚
含有芳香环的聚酯具有良好的力学性能和耐热性能，
研究人员常将芳香族聚酯和PBS共聚以达到提高PBS的力
学性能并提高其熔点和耐热性能的目的。p Threepopnatkul
等[4 将对苯二甲酸二甲酯与PBS进行共聚制备共聚物，该
共聚物的热稳定性和力学性能有所提高，但结晶度下降。韩
伟 等采用苯二甲酸与PBS进行共聚制备共聚材料。加
入苯二甲酸使共聚物结晶度增加，断裂伸长率减小，但仍比
PBS大，且具有良好的热稳定性。
2．3 其它化学改性
(1)扩链改性。
利用扩链剂对PBS的端基进行扩链可制备综合性能较
好的改性材料。扩链改性后的PBS分子量增大，特性黏度
提升。尹凯凯等 以4，4'-二苯基甲烷二异氰酸酯为扩链
剂与PBS进行扩链反应，当4，4 二苯基甲烷二异氰酸酯添
加量为1．5 g时，扩链效果最佳，并且随扩链剂含量的增加，
材料的生物降解率先升后降。L．Arruda等 用环氧基扩链
剂对PBS进行扩链。扩链后材料的复数黏度、储能模量、损
耗因子和热学性能得到改善，重均分子量和结晶温度升高，
结晶速率加快。李强等 用过氧化苯甲酰对主链上含有不
饱和键的PBS进行扩链改性，发现扩链不仅提高了PBS的
、分解温度，且提高了其断裂伸长率，但降低了熔融温度和
结晶度。Wei Zhiyong等 采用碘化聚(酯一氨基甲酸酯)
对PBS进行扩链改性，随扩链剂含量增加，复合材料的结晶
度和熔融温度明显降低。何金欢 采用己二酰氯为扩链剂
对PBS进行扩链改性，己二酰氯质量分数为3％ 时，扩链效
果最佳。扩链后PBS的分子量、降解失重率增大，熔点、热
分解温度提高，断裂伸长率增加。M．Fabbri[4 等选用六亚
甲基二异氰酸酯作为扩链剂对PBS进行扩链，发现扩链后
的PBS热稳定性、拉伸强度、断裂伸长率、拉伸弹性模量、降
解率、黏度、弯曲强度和MFR均有所提升。
(2)交联改性。
交联的目的是让PBS在高温条件下具有更长的使用寿
命。揣成智等 采用过氧化苯甲酰为交联剂对PBS进行
交联改性，发现随过氧化苯甲酰添加量的增加，交联材料的
凝胶含量升高，复数黏度、储能模量和损耗模量均显著增大；
结晶度和熔点降低，但结晶温度提高。刘浩等 叫以三烯丙
基异氰脲酸酯为交联剂对PBS进行交联改性，交联后材料
的 、屈服强度、储能模量、损耗模量均增大，结晶温度、断裂
伸长率下降，但交联未改变PBS的热稳定性。
3 总结和展望
近年来随着石油资源日益短缺，人们环保意识的不断
提高，PBS作为现今世界公认的综合性能较好的可替代石
高兆营，等：生物降解塑料聚丁二酸丁二酯的改性研究进展 139
油基聚合物的生物降解塑料，相关研究逐渐升温。目前物理
共混改性和化学共聚改性是PBS改性的主要方法，通过这
两种手段可制备适应不同要求的PBS材料。物理共混改性
制备的材料类型丰富，操作简单，化学改性能从分子层面有
效改性PBS的性能，但过程繁杂且成本较高。目前PBS的
改性面临的问题也很多，比如能否找到更加价格低廉、来源
广泛的填料，研究新的合成途径，探究新的工艺以得到综合
性能优异的生物降解PBS材料。随着研究的深入，近些年
PBS在可降解一次性用品和医学生物支架以及塑料、包装领
域的地位都越来越突出，PBS改性所采用的原料大多为可再
生资源，可以预料的是随着PBS改性技术的不断改进，PBS
作为新型生物材料和功能材料将会具有突出的推广价值，可
使生物降解塑料产业迎来发展新契机，实现可持续发展。
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140 工程塑料应用 2015年，第43卷，第5期
电子商务平台为塑料产业带来新机遇
我国是塑料产业大国，更是巨大的塑料制品消费国，据
行业权威数据统计显示，截止2013年国内塑料制品上一定
规模的企业有13 699个。全国塑料产品产量6 188．66万t，
同比增长8．02％。其中，塑料薄膜制品产量为1 089．3万t；
塑料日用品产量为471．6万t；塑料人造革、合成革制品产量
为347万t；纤维增强塑料制品产量259．86万t；泡沫塑料
制品产量为146．5万t。
1 塑料产业传统贸易模式已不适应市场需求
随着社会的发展，产业的进步，塑料产业传统贸易模式
已不适应市场需求，如最近上海某塑料贸易公司负责人邹先
生表示，10年前塑料贸易每吨利润可达500元。甚至上千元，
5年前每吨；利润也有300元，但现在利润几乎是微乎甚微，
亏损的情况也时有出现。邹先生介绍说，尤其是近两年，塑
料贸易行业的利润率非常低，且经营环境也不容乐观，贸易
商破产跑路的现象频频发生。为了保住高等级代理商的待
遇，贸易商可谓吃尽苦头，高买低卖、平价走量也是常有的现
象。
目前市场对贸易商的价格反应速度也提出了更高要求。
据了解，不只如此。近两年塑料行业价格动摇频率加快，以
往较为明显的季节性走势现在却不复存在，市场经常出现淡
季不淡、旺季不旺的情况。
石化企业开始重视上下游的衔接，近两年不时提高产品
的直销率。贸易商作为产业缓冲地带的作用大大减弱，再加
上进口利润倒挂，以前那种靠经验来经营塑料贸易的模式已
经行不通，贸易商越发难做。
实际上，塑料产业的这些变化，在多数业内人士看来都
在情理之中。传统的塑料市场交易模式经营成本高，产品经
一级级的经销商、贸易商再到终端客户手中形成了众多的易
手利润、大量流通环节，最后再把高额成本转嫁到终端客户
身上，客户也只能被迫接受高额的原料成本。
传统塑料市场交易模式地域局限性也非常大。众所周
知，全国大型的塑料实体市场屈指可数，而且大都分布在华
东华南地区，其他地区虽有着数量庞大的中小型塑料制品终
端客户，但相对于沿海地区其他区域的厂家在货源的选择性
上要少了很多，而且成本相对还高许多。
一端是贸易商利润大幅缩水，一头是终端客户采购成本
高昂，近年来，期货工具的引进、产能的迅速扩张、煤化工产
品的介入，都共同促进着塑料行业需要进一步结构调整转型
升级。
随着煤化工技术的不断完善，从中长期来看，塑料产品
多样化的趋势愈加明显，国内中低端货源的对外依存度将大
幅下降。除了内贸受到煤化工产品冲击外，进口贸易或也难
逃厄运。煤化工产品的进入将加快中间贸易商的整合，不能
够转型的贸易商或被大型贸易商逐步吞并，或直接被市场淘
汰。
2 塑料电商平台为塑料产业带来新机遇
随着科技的进步，迅猛发展的互联网经济已完全覆盖了
人们生活。互联网经济已从传统的零售业务发展开来，逐步
渗透到大宗商品市场领域，互联网具有高效、集约、便捷和参
与群体广泛的特点，商家通过互联网从事塑料贸易活动，互
联网的跨时空特点，打破了传统批发市场地域的局限性，为
“塑料行业”跨区域、集约化发展提供了平台。大宗商品在互
联网交易是对传统市场体系的进一步完善和补充使得传统
的消费市场格局发生了质的变化。
当前我国塑料原料电商平台发展处于互联网行业发展
三期中的萌芽期(萌芽期、寒冬期和成长期)。我国拥有全
球第一位的现货贸易量，如何利用现代信息技术，做大做强
塑料原料行业电商平台，不仅仅是市场发展的问题，更是竞
争中优化生存能力的问题。 (环塑网)

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